化学通报

作者：邢梦可,张璇,董智鹤,栾辉,唐智和,王巍树,李巨峰,孟祥海,刘海燕,张睿

关键词：Laplacian键级分析,待生催化剂,有机硫,有机氮,转化机理,

基金：中国石油直属院所基础科学研究和战略储备技术研究基金项目(2020D-5008)资助

国家环保法规的日益严格使得对催化裂化（FCC）再生烟气提出了更高的管控要求，再生烟气中污染物组成复杂且转化机制尚不清楚，迫切需要深入理解FCC待生催化剂中污染物的转化机理。对待生催化剂中有机硫和有机氮进行合理简化，选取合适的模型化合物，采用Gassian09软件，在B3LYP/def2-TZVP级别下，对模型化合物进行几何优化得到最稳定构型，并进行振动分析。利用Multiwfn多功能波函数分析仪对优化后模型化合物进行Laplacian键级分析（LBO），通过LBO键级计算结果，得到自由基在再生过程中的详细转化机理。结果表明，含氮化合物中C—N键和含硫化合物中C—S键与C—C键相比均较弱，在催化剂再生过程中会优先发生断裂，生成不同的含氮（NH3、HCN）、含硫（H2S、COS）中间体，随后进一步与氧气反应生成相应的NOx、SOx。

来源：2022年第10期

《化学通报》期刊编辑部

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