化学通报杂志

化学通报杂志2023年第12期

• Fe-MILs系可见光响应复合材料在光诱导反应中的应用研究进展

  王丽苹,阮玉娴,李仁星,余莹,陈琳,姜帅

  能源危机和环境问题已成为人类社会面临和亟待解决的两个重大问题。光催化技术被认为是解决能源危机和环境问题有效方法之一。来瓦希尔骨架材料（MILs）是一类著名的金属骨架有机材料（MOFs）。Fe-MILs是MILs系列材料中一个重要的分支，其带隙宽度约为2.39 eV ~ 2.79 eV，能被可见光激发。然而，Fe-MILs存在光的利用率低、导电性差、光生电子-空穴复合快、光腐蚀等缺点。近年来，研究者们采用多种方法对Fe-MILs进行改性，制备了很多Fe-MILs衍生的可见光响应复合材料，并将这些材料成功用于光诱导反应。本文主要综述了近年来Fe-MILs衍生的可见光响应复合材料在水的分解、CO2还原、有机物转化、光催化固氮等多个领域的应用研究，并对Fe-MILs光催化剂的发展提出了建议。

• 质子交换膜燃料电池非贵金属型Fe-N-C催化剂的研究进展

  邵然磊,王鲁元,张兴宇,韩世旺,玄承博,程星星,王志强

  质子交换膜燃料电池具有绿色、可持续、效率高等优点,被认为是解决环境与能源问题最有前途的替代方案。燃料电池核心是催化剂,目前应用最成熟的是铂族贵金属,但其高昂的成本制约着燃料电池的快速推广,另外铂族金属对CO、NH3等气体较为敏感,使得燃料纯度要求苛刻,因此开发高性能低成本的催化剂替代贵金属是推动燃料电池商业化的重要途径。本文总结了近年来燃料电池近年来Fe-N-C催化剂的研究成果,并对Cu、Co等金属掺杂影响进行了系统综述。文中从制备方法、载体、氮源、金属掺杂等对Fe-N-C催化剂氧还原活性及耐久性的影响进行了详细的对比分析,对催化剂的失活机理进行了一定的探讨。最后,本文展望了Fe-N-C催化剂未来的发展方向,提出催化剂活性、耐久性同步提升以及优化燃料电池催化剂层的方案。

• 卟啉-多酸复合物材料非线性光学研究进展

  郑明秀,何倩莛,余佳民,霍朝晖

  随着工业生产、国防科技、医药研究等诸多领域对激光技术日益增长的需求,非线性光学材料逐渐成为人们关注并研究的重点。由于卟啉具有较大的平面化π共轭结构等特性,因此被认为是优异的光学材料。在研究卟啉衍生物的非线性光学(NLO)性质时,为了提高卟啉的NLO性质,研究者们的工作主要集中在官能团的取代和芳环结构的扩展上,但是非线性极化率仍不满足工业化要求,同时卟啉还存在溶解性差等缺点,这些限制了卟啉NLO性质的进一步应用。多金属氧酸盐(多酸,POMs)是由前过渡金属元素与氧原子相互键合形成的一类金属氧簇化合物,有着丰富的电子和结构多样化等特点,是一种优良的电子接受体,多酸能够和卟啉相结合得到一类有较高稳定性和溶解性且具有较大NLO极化率的杂化物。为了能够较为全面地介绍目前卟啉-多酸复合物在非线性光学领域方面的进展,本文基于不同材料结构对非线性光学性能的影响机制进行系统性的综述。本文首先讲述了基于非共价和共价连接方式合成的粉体类卟啉-多酸复合物材料在结构和机理方面的研究进展,然后,介绍了不同的构筑方式对薄膜类卟啉-多酸复合物材料的非线性光学影响,以及薄膜厚度对其在非线性光学性质的影响,最后,本文对该领域未来的发展提出了一些展望。这篇文章旨在为研究卟啉-多金属氧酸盐类物质并增强其非线性光学性质、提高实际应用价值提供研究思路。希望能够给卟啉-多酸复合物材料与非线性光学领域的同行研究者们提供一定的借鉴参考。

• 黄铁矿FeS2纳米材料的制备方法研究进展

  黎雯,王文祥

  黄铁矿（FeS2）是地壳中分布最广泛的一种硫化物矿物，因其独特的化学组成和晶体结构广泛应用于光电、催化、节能环保等领域。本文通过搜集分析近几年有关黄铁矿制备的相关文献，对当前制备黄铁矿的几种典型方法进行综述，重点介绍了采用水热法、溶剂热法、热注射法、硫化法制备黄铁矿的原理及相关报道。此外，本文分析了当前试验研究与产业发展存在的问题，指出高纯度、高产率和温和的合成条件是未来黄铁矿制备的发展方向。

• 高级氧化降解饮用水中嗅味物质土臭素和2-甲基异莰醇的研究进展

  张宇峰,张欣然,曹宇安,陈飒,梁祺峰,宋楚琪

  土嗅素(GSM)和2-甲基异莰醇(2-MIB)是受藻类污染的饮用水源中普遍存在的嗅味物质。常规工艺对GSM和2-MIB的去除能力十分有限,因嗅味问题引发的公众投诉时有发生,嗅味物质的有效去除已成为亟需解决的饮用水处理技术难题。本文梳理了水源中GSM和2-MIB的来源及存在形态,综述了高级氧化法降解GSM和2-MIB的研究进展,旨在为GSM和2-MIB的高效去除提供理论指导和技术支撑。

• 细菌代谢产物的检测进展及应用

  崔海珊,胡玉林,于春梅,吴增强

  细菌在新陈代谢过程中会产生一系列分解和合成代谢产物，如醇类、脂类、酶、蛋白质等，这些代谢物反映了细菌的生长、发育及其与环境的相互作用。监测细菌代谢物对于细菌感染的快速床旁检测、快速测定抗生素敏感性、区分变质食品是至关重要的。本文综述了细菌代谢物检测的方法，包括色谱-质谱法、光谱法、电化学法，并对各种检测方法的优缺点进行了分析总结，包括其灵敏度、选择性、成本和复杂性。此外还总结了细菌代谢物检测所存在的问题，如样品制备、检测干扰的影响和检测限的提高等。最后，提出了解决这些问题的几种方案，例如结合纳通道技术，以及引入纳米材料来提高细菌代谢物分析方法的灵敏度。

• 黄酮类化合物结构修饰及抗肿瘤活性研究进展

  张瑛煜,申光焕,崔琳琳,赵丽

  我国天然药物和中药资源丰富,种类繁多,可作为先导化合物进行修饰以提高可成药性。其中,黄酮类化合物是自然界中一种常见的天然多酚类化合物,在抗肿瘤方面具有其独特的生物活性；对其进行结构修饰与改造,可提高黄酮类化合物的生物利用度和抗肿瘤活性。本文通过查阅并整理近几年国内外的黄酮类化合物的相关文献,对黄酮类化合物的母核位点进行结构修饰与改造所得的101个黄酮类衍生物及其抗肿瘤活性及作用机制进行综述,同时讨论了构效关系,以期为黄酮类衍生物的结构修饰和抗肿瘤研究提供参考和帮助。

• 靶向RET抑制剂塞尔帕替尼的合成进展

  文雯,李博,杨蕊,安琪琪,胡家栋

  塞尔帕替尼是一种高选择性转染过程中重排(RET)受体酪氨酸激酶抑制剂,由Loxo Oncology公司研发于2020年5月在美国获批上市用于治疗RET融合阳性非小细胞肺癌、RET融合阳性甲状腺癌和RET突变甲状腺髓样癌。本文综述了目前报道的有关塞尔帕替尼的合成方法研究进展,并讨论了各方法的特点,以期对其工业化生产提供参考。

• 氨基醇AMP的合成及其催化转化研究进展

  王为强,张前,梅苏宁,吴凯,余秦伟,杨建明,吕剑

  氨基醇的高效合成和催化转化是实现氨基醇在医药、农药、新材料、二氧化碳捕集等领域广泛应用的关键。综述了硝基烷烃工艺、氨基酸酯加氢、异丁烯衍生物工艺等合成2-氨基-2-甲基-1-丙醇(AMP)的方法,结合课题组研究工作,介绍了AMP催化转化合成2-甲基-1,2-丙二胺、四甲基二乙烯三胺、2,2-二甲基氮丙啶等方面的研究工作,指出了AMP高效清洁合成和催化转化今后需重点解决的问题。

• 新型聚苯并咪唑的研究进展

  李晶

  聚苯并咪唑是一类重复基元含苯并咪唑结构的芳香杂环聚合物,具有耐高温、耐腐蚀、高机械强度、高阻燃性等特点,被广泛应用于耐高温质子交换膜、防火阻燃及航空航天领域。近年来,各种不同结构的新型聚苯并咪唑不断被合成报道,新颖的结构基元赋予聚苯并咪唑改善的溶解性、提升的抗氧化性、高的酸负载水平及多孔特性,进一步拓展了聚苯并咪唑在吸附分离及燃料电池方面的应用。综述了新型聚苯并咪唑的研究进展,重点介绍了新型聚苯并咪唑的结构种类及其功能应用,旨在促进聚苯并咪唑研究的发展。

• 基于质子交换膜燃料电池的热电联产系统的研究进展

  侯绪凯,孙荣峰,耿文广,黄继凯,王鲁元,赵田田

  基于质子交换膜燃料电池的热电联产系统利用电池发电时产生的余热供热,提高了能源利用率,实现了热电供能的可持续发展。本文介绍了基于质子交换膜燃料电池的热电联产系统工作原理,概述了各子系统的组成及功能,重点围绕建模方法、操作模式、运行策略、评价方法及系统优化等方向综述了当前研究的进展情况,指明了后续研究可从多尺度综合性建模、完善配置细节及增加集成选项、预测能源需求及运行智能化、多维度系统评价以及节能降耗等方面进行。

• 新型咪唑-查尔酮衍生物的设计、合成及抗宫颈癌和顺铂耐药活性研究

  刘正叶,木合布力·阿布力孜,杨争,玉苏普瓦吉木·阿力木江,阿力米拉·阿布都卡地尔,王宇

  摘要 目的 以甘草查尔酮母核为先导化合物骨架，设计、合成一系列新型咪唑-查尔酮衍生物并进行抗宫颈癌活性研究。方法 在查尔酮骨架的B环引入4种咪唑环，在A环分别引入甲氧基、氨基、羟基等活性基团；采用Claisen-Schmidt反应合成系列新型咪唑-查尔酮衍生物，其结构经1H-NMR、13C-NMR和HRMS进行表征。通过MTT、Transwell、流式细胞仪和分子对接实验方法，初步探索目标化合物的抗宫颈癌活性及作用机制。结果 大部分化合物具有一定的抗宫颈癌活性，其中2i较为显著，且对正常细胞的毒性较小。此外，化合物2i能够显著抑制HeLa和HeLa/DDP细胞的迁移和侵袭能力，能够诱导其凋亡，并阻滞HeLa和HeLa/DDP细胞于G2/M期；分子对接模拟显示2i与查尔酮母核和原配体秋水仙碱相比，2i与微管蛋白秋水仙碱结合位点具有较好的结合能力，并能够产生氢键相互作用力。结论 化合物2i具有较显著的抗宫颈癌和抗宫颈癌顺铂耐药活性作用，这可能与其抑制了微管蛋白靶点有关。

• 奥希替尼及其甲磺酸盐的合成及光稳定性

  牛樂煊,宋秀庆,李静静,闫红,贾润清

  在文献综述的基础上,以3-(2-氯-4-吡啶基)-1-甲基吲哚为起始原料,经过亲核取代、还原、酰胺化和质子化成盐等反应,成功合成出Osimertinib及其甲磺酸盐。在不同光照条件下(黑暗、日光、荧光灯、254nm紫外灯和410nm紫外灯),采用高效液相色谱法对Osimertinib及其甲磺酸盐的甲醇溶液进行监测,研究Osimertinib及其甲磺酸盐的光稳定性。结果表明,Osimertinib原料药具有一定的光稳定性,Osimertinib甲磺酸盐的光稳定性较差,易发生分解反应。因此,Osimertinib甲磺酸盐应当避光保存,以延长其稳定性。通过对奥希替尼(Osimertinib)及其甲磺酸盐的合成和光稳定性的研究工作,为Osimertinib药物研发和生产过程中的质量控制提供实验基础。

• 磁性海藻酸钠三互穿网络水凝胶对亚甲基蓝的吸附

  和芹,舒世立

  以海藻酸钠为水凝胶骨架材料，以羧甲基纤维素钠（CMC）和质子化壳聚糖（CTS）为强度增强材料，制备磁性水凝胶球吸附剂Fe3O4@SA@CMC@CTS，研究其对水溶液中亚甲基蓝（MB）的吸附特性，考察吸附时间、MB 初始浓度、离子强度、吸附剂加入量等对凝胶球吸附性能的影响；引入吸附动力学和热力学模型对吸附过程进行分析，并采用傅里叶红外光谱（FT-IR）、Zeta 电位、磁滞回线和X射线光电子能谱（XPS）对凝胶球特征及吸附机理进行综合分析。结果表明：在25 ℃、质量浓度为700 mg/L的MB溶液、凝胶球用量为0.2 g/L的条件下，平衡吸附量为2143.0 mg/g；700 mg/L的MB溶液最佳凝胶球投加量为 0.4 g/L，重复利用5次后，吸附量仍高达1228.4 mg/g。动力学拟合显示该吸附过程更符合准一级动力学模型，等温拟合表明Freundlich 吸附等温方程可以更好地描述该吸附过程。